近日，中国科学院山西煤炭化学研究所房克功研究员团队在合成气制C₂+醇类化学品研究方面取得重要进展。研究成果以“Hydrogen spillover-mediated spatial decoupling process boosts syngas conversion to higher oxygenates”为题在化学领域国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表。

以合成气直接转化为醇类高级含氧化合物是非石油路线合成清洁含氧燃料/添加剂、增塑剂及聚酯中间体等高值化学品的重要途径。然而该反应网络极其复杂，导致催化剂的活性和ROH选择性较低，同时有大量的C₁副产物生成，严重制约着该技术的产业化进程。

鉴于此，团队设计了一类CuₓPd₁/SiO₂|CoMn多功能催化剂，通过精确控制活性位点的空间排布和中间体的迁移路径，成功克服了这一根本性挑战。其中制备优化的Cu₂₈Pd₁/SiO₂|CoMn催化剂在温和反应条件实现CO单程转化率27.3%，ROH的摩尔选择性44.4%，CO₂和CH₄选择性分别降低至6.4%和5.7%。

研究表明，该优异的催化剂性能源于CuPd/SiO₂和CoMn双功能组分空间距离的精准调控、CHₓO*和CHₓ*中间体的平衡匹配以及Pd单原子的氢溢流效应。基于谱学研究和DFT理论计算，研究团队提出了一种全新的催化剂表面双活位点协同作用机制：PdCu单原子合金的氢溢流效应有助于H₂的活化和CH₂O*的生成，Co⁰-Co₂C界面则提供了丰富的CHₓ*中间体。适当的活性位点接触可强化二者的协同作用，促进了CH₂O*从PdCu单原子合金位点迁移至Co⁰-Co₂C界面，随后发生CH₂O*-CH₂*耦合，并进一步加氢生成C₂+醇类高级含氧化合物。

该研究为合成气直接制醇类含氧化合物的高碳效催化剂设计与优化提供了重要的基础实验数据和理论研究依据。

（611课题组）