多相催化剂的理性设计核心在于对活性位点的精准调控。引入第二金属作为助剂是提升催化性能的常用策略,但传统方法往往难以精确控制助剂的位置,限制了催化效率的进一步提升。如何实现助剂空间位置的可控排布,一直是催化研究领域的科学难题。
本中心在煤炭高效低碳利用全国重点实验室开放课题的支持下,利用低能离子散射谱(
)与X射线光电子能谱(
,含角分辨模式
)等仪器设备及核心技术,为揭示单原子
助剂空间定位及其诱导的电子效应提供了关键实验证据。相关研究成果已发表于《
》期刊。
低能离子散射谱(
)
利用其对表面原子层的极端敏感性,发现了
样品中
的信号强度较
减弱约
(图1c),首次从实验上证实
由表层向亚表层迁移,实现了从表面修饰到晶格掺入的转变。

图1:
的合成与性能。a)
P和
的合成示意图。b) 不同催化剂的
局部放大图。c) 不同催化剂的
图。d)
和e)
的
图。f)
、g)
、h)
的
图。i)
和 j)
的
图像及三维原子重叠高斯函数拟合映射分析。k)
箔、
箔、
和
的
谱图和l)
谱图。
角分辨X射线光电子能谱(
)
通过改变光电子出射角实现非破坏性深度分析,结果显示
中
富集于催化剂表面,而
中
成功掺入近表面晶格(图1d-e),为
的空间定位提供了直接的结构证据。
X射线光电子能谱(
)
进一步揭示了
空间位置诱导的电子态变化。晶格掺入的
中,
与
结合能均出现约
的负移(图2a-b),表明
与
处于更富电子的状态,直接证实了载体-助剂-金属之间的电子耦合效应。

图2 : a) 还原前催化剂的
谱图, b)
谱图, c)
谱图。d) 还原后催化剂的
谱图, e)
谱图, f)
谱图。g)
和h)
的投影态密度
。i) 不同催化剂的功函数。j)
和
的差分电荷密度图。
本研究充分展示了低能离子散射谱(
)与X射线光电子能谱(
,含角分辨模式)等表面敏感电子能谱技术在催化机理研究中的核心作用。
公共技术服务中心将继续秉持开放共享的理念,为科研团队在催化反应机理、表面分析、有机物结构等研究方向提供深度技术支撑,助力产出更多原创性成果。
附件下载: